Chemical characterization of individual particles by electron probe X-ray microanalysis and electron energy-loss spectrometry
Xhoffer, C. (1993). Chemical characterization of individual particles by electron probe X-ray microanalysis and electron energy-loss spectrometry. PhD Thesis. Universiteit Antwerpen: Antwerpen. 248 pp.
|  |
| Beschikbaar in | Auteur |
|
Documenttype: Doctoraat/Thesis/Eindwerk
|
| Abstract |
Het Micro and Trace Analysis Center (MiTAC) is rijk aan technieken die speciaal ontwikkeld zijn voor de observatie en analyse van individuele deeltjes. Elektronenprobe X-straal microanalyse (EPXMA) in combinatie met multivariate classificatietechnieken laten op een zeer efficiënte en snelle manier de karakterisatie van individuele deeltjes toe. Nagenoeg alle faciliteiten van EPXMA werden benut voor de chemische karakterisatie van meer dan 25000 individuele aerosol deeltjes gedetecteerd boven de Noordzee, het Engels Kanaal en de Ierse Zee. De luchtmassa's boven de Noordzee en omgeving bevatten voornamelijk zeezout, zwavelrijke deeltjes, silicaten en calciumsulfaat deeltjes. Hun abundanties zijn sterk afhankelijk van meteorologische omstandigheden en van de monsterlocatie. Verschillen in samenstelling werden bestudeerd aan de hand van variaties in elementabundanties door gebruik te maken van "principal component analysis". De eerste component vertegenwoordigt de mariene afgeleide aerosolfractie en is meer belangrijk wanneer de windsnelheid toeneemt of wanneer de bemonsteringslocatie meer afgelegen is. De tweede component staat voor de industrieel afgeleide calciumsulfaatrijke monsters. Hun relatieve abundanties zijn meer uitgesproken luchtmassa's afkomstig van hoven Zuid Engeland. De monsters toegeëigend aan de derde component komen overeen met hoge abundanties aan silicaten en zwavelrijke deeltjes. Twee verschillende clusters onderscheiden gemengde mariene/continentale monsters van continentaal afgeleide silicaten en zwavelrijke deeltjes. In het algemeen kunnen we stellen dat ongeveer 60% van alle deeltjes een mariene oorsprong hebben. De resterende 40% hebben een continentaal of een gemengde mariene/continentale oorsprong. Vijf paren van bulk- en microlaag-watermonsters afkomstig van de Noordzee, werden onderzocht naar deeltjessamenstelling en chemisch geanalyseerd door EPXMA en laser microprobe massa-analyse (LAMMS). Multivariate technieken zoals hiërarchische en niet-hiërarchische clusteringen in combinatie met principal componenten analyse werden uitgevoerd op een dataset van meer dan 3000 deeltjes. De classificatie leverde acht verschillende deeltjestypes op. De chemische samenstelling van de deeltjesgroepen werd vergeleken met atmosferische en riviergegevens. De dominantie van de belangrijkste deeltjesgroepen (aluminosilicaten, Ca-rijke aluminosilicaten, CaCO3, silicaten en organische deeltjes) onderdrukten de relatieve abundantie van de metaalrijke deeltjes (Fe-rijke deeltjes, Ti-rijke deeltjes en anderen). Een conditionele classificatie werd uitgevoerd, gebruik makend van selectiecriteria afgeleid van gegevens van riviersuspensies en atmosferische deeltjes boven de Noordzee. Gelijkaardige deeltjesabundanties werden geobserveerd voor zowel de multivariate als de conditionele deeltjesclassificatie. In vele onderzoeksdomeinen vertoont men een stijgende interesse voor de chemische karakterisatie van zeer kleine deeltjes. De mogelijkheid van elektronen- energieverliesspectrometrie (EELS) om kwalitatieve en kwantitatieve informatie te bekomen over lage-Z elementen en dit bij hoge spatiale resolutie, is een van de innovaties van de zeventiger jaren. Een energiefilter ingebouwd in de kolom van een transmissiemicroscoop laat toe om naast spectrumanalyse ook elementspecifieke beelden (ESI) te genereren. In dit werk is de mogelijkheid onderzocht om de karakteristieken van EELS en ESI aan te wenden voor individuele deeltjesanalyse. De optimalisatie van instrumentele parameters werd onder de loep genomen en de voordelen van energiefiltering werden gedemonstreerd aan de hand van lokalisatie en groottebepaling van deeltjes. ESI geeft informatie over de lokalisatie van specifieke elementen in een matrix en heeft grote voordelen vergeleken met X-straal mappingen. Desondanks is de ESI-techniek nog niet volledig geëxploiteerd en leidt het nog aan enkele tekortkomingen. Om betrouwbare elementspecifieke beelden te bekomen moet men de |
|
